起於本部落內部的叛亂雖被平息，但契丹其他七部中的反對派勢力仍很強大，他們乘阿保機出征歸來之機，以恢復舊的可汗選舉制度為旗號，奪取了他的汗之權。阿保機只好先交出旗鼓，答應退位，然後以退為進，設下了計謀，他對眾人說：“我在可汗之位九年，下屬有很多漢人，我想自己領一部治理漢城，可以嗎？”眾人都同意了。
到了炭山東南建立的漢城，阿保機率領漢人耕種，當地有鹽鐵，經濟也很發達，阿保機採納了述律平的計策，派心腹曷魯轉告諸部落的首領：“我有鹽池，經常供給各部落，但大家只知道吃鹽方便，卻不知鹽池也有主人，你們應該來犒勞我和部下。”眾人覺得有理，便帶著牛和酒來了。沒想到中了阿保機的詭計，阿保機佈下伏兵，等到酒酣耳熱之際，便將各部落的首領全部殺死。這樣一來，在鎮壓了迭剌部的敵對勢力後，阿保機又用陰謀手段迫使契丹八部首領再一次確認了他的權力，為自己稱帝建國鋪平了道路。
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阿保機在後來的龍化州附近的金鈴崗，建立契丹國，稱大聖大明天皇帝，改元神冊，以述律平為地皇后，長子耶律倍為太子。率部眾建都城皇城，即後來的上京，京中建孔子廟、佛寺、道觀等。他立國後，漸以宗室為南府宰相，制定《決獄法》，頒定官爵位次，設立迭剌部南北二院夷離堇，成為後來的定製。任用韓知古、韓延徽、康默記等有才學的漢人為謀士，並採納韓延徽的建策，置州縣，立城郭，定賦稅，模仿漢地的制度來管理在戰爭中俘掠的大量漢人。從此，契丹社會在奴隸制成分仍佔重要比重的情況下，封建制成分得以迅速發展。
在位之初，以部眾設立宮衛騎軍及州縣部族軍，成為契丹主要軍隊組成形式，還建立了一支精銳而忠誠的親軍“腹心部”，確立了森嚴的儀衛制度。他創設的諸種制度與開創的規模，都為後來契丹的發展奠定了基礎，建西樓城為皇都。
契丹建立時，分散遊牧於漠北的草原諸部比較弱小，沒有形成統一的勢力，東鄰渤海、高麗也已大大衰落。朱溫雖然取代唐朝建立了後梁，但河東的李克用、李存勖父子一直與之對抗。於是，阿保機便加緊向周邊用兵，以期征服漠北，佔領遼東，臣服高麗，南下幽、薊，將統治範圍推進到黃河以北。
在阿保機崛起的時代，正逢唐末五代之際，社會動盪，與契丹緊密相連、又有著重要影響的則是前晉、桀燕和後梁三個角逐的勢力。這些割據中原的勢力，常常將契丹作為一種借用的力量，幫助自己打擊對手，擴充實力，這就給阿保機提供了向中原發展勢力的契機，也刺激了他向南擴張境土的慾望。
前晉新州將領盧文進，不滿李存勖徵兵本部，用於進攻後梁，遂舉兵投降契丹，阿保機領兵對中原發動了第一次戰爭，和盧文進一起攻打新州和幽州。盧文進與契丹兵進攻新州，擊敗晉將周德威，並乘勝圍攻幽州城將近二百天。後來，晉軍李嗣源的援兵到達，經過一番激戰，大破契丹，阿保機在失敗後，雖然被迫撤兵，但仍以盧文進為幽州留後、盧龍節度使，令其常居平州，開啟了南下中原的一道門戶。
鎮州防禦使張文禮殺死節度使王鎔，向阿保機求救，一同對付李存勖，義武節度使王處直也遣子王鬱求契丹出兵解鎮州之圍，又給契丹提供了一次插手中原事務的機會。阿保機再度率大軍入居庸關，下古北口，攻陷涿州後進兵圍困定州，在沙河及望都與李存勖展開大戰。遼軍以絕對優勢圍擊李存勖的千騎親軍，但驍勇善戰的李存勖突圍而出，會合大軍奮勇反擊，逐北百餘里。時正逢連日大雪，契丹人馬缺乏食糧，死傷慘重，阿保機被迫撤退，在退兵之際法度井然，令李存勖讚歎其御兵有法。
兩次用兵失利後，阿保機改變了戰略部署，將進攻方向轉向西北和東北，計劃先征服草原諸遊牧部落和素有“海東盛國”之稱的強敵渤海國，解除來自側翼的威脅，再全力南下與割據勢力爭奪河北、河東。
阿保機召開貴族大會，部署新的作戰計劃，親率大軍出征吐谷渾、党項、阻卜諸部，兵鋒北抵烏孤山，曾抓獲回鶻都督畢離堇，迫使回鶻烏主可汗納貢謝罪；往西則抵達浮圖城，還掃蕩了北至臚朐河，西達阿爾泰山的廣大地區，使契丹的勢力範圍大大擴充套件。
在西征過程中，阿保機把征服和俘虜的各族男女，改編為契丹新八部，分隸於原契丹八部管理。而契丹原八部早已規定了固定的地區，由氏族部落轉變成地域居民了，這樣重新編制部族，推動了統治民族和被統治民族在地域基礎上的民族融合，為日後草原各遊牧部落同遼朝政治關係的確立奠定了基礎。
對於東北腹地，阿保機採取步步為營、穩步推進的策略，利用“鯨吞蠶食”與“遠交近攻”的戰略，將距離契丹本部較近的遼河流域和大興安嶺地區先納入統治區域，待時期成熟後，進入松花江流域，消滅渤海國，進而統一東北，以此創造契丹作戰四方的戰略基地和大後方。
對於契丹來說，在東北的近親奚族與自己比鄰而居，關乎本土的安危。因此，被阿保機集中力量討伐，在攻打劉仁恭的回軍途中，襲擊山北奚人，將其打敗。派偏師討伐奚、靅諸部及東北女真中尚未歸附的部族，一概攻破降服之。
經過反覆的進剿，奚族勢力大為削弱，親征西部奚族，奚人自恃地險路遠，叛服不常，阿保機多次派人對他們加以招撫曉諭而不聽。這次戰役所向即下，分兵討伐東部奚，也得到平定。於是，東到大海，南及白檀，西越松漠，北抵潢水，總計五部的遼西之地，均歸入契丹版圖。
對大興安嶺各部，阿保機則進行了反覆的征討進剿，逐步蠶食控制各部，對黑龍江上游的黃頭室韋部族，他以計降之。阿保機進兵連破室韋、於厥及奚族首領轄剌哥，俘獲甚眾，經過多次戰爭，大小黃室韋和黑車子室韋先後歸附契丹。
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在對漢地的戰事不順的情況下，阿保機將俘掠來的漢民大量安置在遼河中游，這又引起與渤海國的衝突，阿保機對渤海覬覦已久，而每次興兵南掠，又惟恐其在背後偷襲。
阿保機宣佈“所謂二事，一事已畢，惟渤海世仇未雪，豈宜安駐！”傾師東征渤海，進圍渤海國的西部重鎮扶余府，四天後便將其攻克。僅用六天，契丹軍便把渤海都城忽汗城團團包圍。三天以後，渤海王大諲撰率領幾百名大臣開城投降，阿保機將渤海改為東丹國，封耶律倍為東丹王，號“人皇王”。
其後的六個月，阿保機留在東丹國，一方面進討拒不歸附或降而復叛的渤海殘餘勢力，一方面就地考察如何統治這片新徵服的疆土。經其決策，東丹國保留原渤海國的政府體制和封建秩序，一用漢法。在黑龍江和烏蘇里江流域廣置官府，實施實際管理，滅亡渤海後，阿保機將勢力擴大到了渤海沿岸，攫得今東北東部以東至日本海的大片物產豐饒的土地。在擁有大片腹地後，契丹既佔有了控扼其未來對手女真族的據點，還徹底解決其南攻漢地的後顧之憂。
阿保機在征服渤海、返回皇都的途中病逝於扶余，終年五十五歲，阿保機的梓宮運抵皇都，暫且停放在子城西北，群臣為他上諡號為昇天皇帝，廟號太祖。阿保機次子耶律德光在述律平的擁護下，越過長兄耶律倍而得以即位，即遼太宗，阿保機被葬於祖陵。
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