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裴度到達長安，見到穆宗後，先敘述朱克融、王廷湊在河朔暴亂，自己奉命討賊無功；再陳述受職東都，准許讓他進京朝見。言辭溫和，氣勢強勁，感動了周圍在座的人。裴度拜伏在殿前臺階上進奏，淚水橫溢，聲音嗚咽，穆宗為之動容，親自口諭說：“所奏謝恩之意已明，朕在延英殿接見你。”事先，人們認為裴度沒有近臣幫助，被奸邪之臣排斥，儘管他有功勳德望，仍恐怕不能感動穆宗。待到裴度稟奏河北討賊情況，陳辭慷慨激切，揚聲於殿廷，在座者無不直身敬重。即使是武將公卿，也有為之嘆息落淚者。委任裴度代理司徒、揚州大都督府長史，任淮南節度使，進階為光祿大夫。
當時，朱克融、王廷湊雖已接受朝廷授予的符節和斧鉞，卻未解除對深州的圍困。裴度剛從太原出發時，即去信給二人，曉以大義。朱克融撤去圍困的軍隊，王廷湊也撤軍退卻。宮廷使臣有人從深州返京稟報軍情，穆宗非常高興，當天又派宮廷使臣去深州接出牛元翼；並讓裴度再次去信給王廷湊。裴度在順路來京都長安途中接到詔書，中使到裴度的信，稱：“臣入朝謝恩後，立即在東都執行留守任務。恐怕王廷湊得知臣已無兵權，便違背以前的約定，請考慮改換別給他去信。”使臣便將裴度的信呈送朝廷，並擬更奏報此事。待到裴度抵達京城，進殿應對明辨是非，穆宗正為深州被圍憂愁，於是委任裴度為淮南節度使。
此前，監軍使劉承偕倚仗穆宗寵信凌辱昭義節度使劉悟，三軍將士群情憤激，大肆喧鬧，抓了劉承偕，打算殺了他。他的兩個侍從已被殺，劉悟護救，劉承偕才得以免死，因而將劉承偕囚禁起來。穆宗下詔讓劉悟將劉承偕送還京城，劉悟以軍情為由推託，不按時奉行詔令。到裴度受任淮南節度使時，宰相們在延英殿進奏，裴度也在場，穆宗向裴度詢問此事，裴度為劉悟辯解，並請求穆宗下詔斬殺劉承偕。穆宗低下頭思考了好久，說：“我並不憐惜劉承偕，只是因為他是太后的養子。現在他被囚禁，太后還不知道。如果您的處置辦法還未想好，可再議合適的辦法。”裴度與王播等再進奏說：“只要將劉承偕流放到偏遠條件惡劣的地方，他一定能被放出來。”穆宗認為這樣處置恰當，劉承偕果然得以返回京城。
裴度剛被冊拜為司徒，徐州便奏報：武寧軍節度副使王智興驅逐了節度使崔群，自稱留後。朝廷驚駭，當即命裴度任司徒、同平章事，仍主持朝政。並委派王播接替裴度鎮守淮南。
裴度與李逢吉一向不和，裴度從太原入朝奏事，那些忌恨裴度的大臣認為李逢吉善於搞陰謀詭計，足以設計構陷裴度，於是從襄陽召李逢吉入朝，任兵部尚書。裴度再次主政後，魏弘簡、劉承偕的黨羽仍在宮中。李逢吉採用同宗兄弟之子李仲言的計謀，透過醫士鄭注與中尉王守澄勾結，使宮內官員都幫助李逢吉。左神策軍奏報：告發人李賞聲稱和王府司馬於方受元稹指使，勾結刺客要行刺裴度。穆宗命左僕射韓皋、給事中鄭覃與李逢吉三人審理此案，案未審畢，就將元稹貶為同州刺史，裴度貶為左僕射，李逢吉接替裴度為相。
從此，李逢吉黨羽李仲言、張又新、李續等，勾結宦官，煽動朝臣建立朋黨來阻撓裴度，當時號稱“八關十六子”，“八”、“十六”，都是所勾結相關人員數字。而裴度的醜惡名聲，傳聞日甚一日。穆宗就將裴度調出朝廷任司空、山南西道節度使，不帶“平章事”之銜。
王廷湊聽說襄陽節度使牛元翼去世，竟將在鎮州的牛元翼一家殺盡，剛即位不久的唐敬宗李湛聽說牛家慘遭屠殺，連日痛惋嘆息，進而感嘆宰相不是所任之才，致使奸臣抗命忤逆到如此地步。翰林學士韋處厚趁機上疏為裴度申訴。敬宗感到驚訝而省悟，見裴度的奏章不署“平章事”職銜，問韋處厚說：“裴度曾任宰相，為什麼沒有‘平章事’職銜？”韋處厚於是奏稟：“被李逢吉排擠，裴度以僕射之職出鎮興元，就從原有的職銜中去掉了。”敬宗說：“怎麼到這種地步。”次日，下詔恢復裴度兼任同平章事。但李逢吉的黨羽害怕裴度重被起用。稱與裴度熟識的袁王府長史武昭想要謀害李逢吉。判罪定案時，武昭已死，他們想要藉此牽連裴度，但公眾輿論都衛護裴度而歸罪李逢吉。敬宗逐漸明白了事情的真相，凡有使者前往興元，必定傳告密旨撫慰，並有將他召回朝廷的約定。
裴度上奏請求到長安朝見敬宗，裴度抵達長安，敬宗待他禮遇隆重優厚，數日後，便命裴度主持政事。李逢吉的黨羽左拾遺張權輿在裴度奏請入朝時，便上疏詆譭其“名應圖讖，宅據岡原”，稱裴度不召自來，居心可知。而李逢吉的其它黨羽又傳散童謠“非衣小兒袒露腹，天上有口被驅逐”，以此誣陷裴度“圖謀不軌”，敬宗雖然年輕，卻明辨是非，對讒言一概不聽。
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當時，敬宗打算遊歷東都洛陽，李逢吉和門下、中書兩省的諫官屢屢上疏勸阻，敬宗正色道：“朕去洛陽的心意已定。那些侍從官員和隨行宮人，全讓他們自備乾糧，無需煩勞百姓供奉飲食。”李逢吉叩首進言。敬宗不聽諫勸，反倒加緊準備駕幸事宜。朝臣都憂懼惶恐，適逢裴度從興元來京，隨同至延英殿議事，敬宗談到遊歷東都的事。裴度說：“國家營建兩個都城，原來是供帝王遊歷。然而自國事艱難以來，遊歷東都也就中止，東都的宮殿及六軍的營壘、百官的府舍，大多荒蕪。陛下一定要去遊歷，也應稍加修整再去。一年半載後，才能計議陛下出行的事。”敬宗說：“群臣奏諫沒有說明這一點，只是說不該去。如果是像您所稟奏的情況，不去也可以，豈止是延期？”不久，盧龍節度使朱克融、魏博節度使史憲誠又奏請各派五千名服役的工匠，幫助修復洛陽，敬宗於是停止東遊之行。
朱克融扣留了賜春衣使楊文端，奏稱所賜春衣布料粗劣，又請求朝廷頒賜約三十萬端匹的春衣布料；還奏請派出五千名服役工匠幫助修復東都。敬宗擔憂朱克融懷有不順從朝廷之心，便向宰相問計，意圖派一位重臣前往宣示撫慰，趁便要回春衣使。裴度建議下兩道詔令即可。敬宗聽從他的建議，由他進呈詔書擬文，詔書到達幽州，情況全如裴度所料。不到十天，幽州人便殺了朱克融和他的兩個兒子。
當時，敬宗年少驕縱，厭倦接見群臣，裴度和緩地進言勸諫。此後，敬宗坐朝理政次數稍有增多，不久，裴度兼任度支使。宦官劉克明等謀害敬宗，裴度與宦官王守澄、楊承和、梁守謙、魏從簡等密謀，誅除劉克明等人，迎立江王李昂為天子。裴度因功加授門下侍郎、集賢殿大學士、太清宮使，其他職位依舊，因輔佐導引的功勳，進階為特進。
滄景節度使李全略去世，其子李同捷竊取兵權，謀求承襲父職。次年，朝廷採納裴度等人的建議，舉兵討伐，滄景之亂平定。裴度於是上疏陳奏：調派軍糧不是宰相的職責，請將度支使職權歸還各有關官吏，文宗下詔同意，進階為開府儀同三司，實封其食邑三百戶，裴度不得已才接受。
裴度年邁而又多病，自文宗即位後便上疏懇請辭去軍政機要之職，文宗對他的禮遇更加深厚。文宗派御醫替他診斷治病，每天讓中使前去安撫慰問，文宗下詔褒獎裴度，任他為司徒、平章軍國重事，允許病癒後每三、五日前往中書省一次。裴度上表辭讓，文宗依從他的請求，以加守司徒、兼侍中、襄州刺史之職，任山南東道節度使、觀察使、臨漢監牧等使。
發生甘露之變，文宗遭軟禁，李訓、王涯、賈餗、舒元輿的親屬、門生受株連者上百人，被投入監獄審訊定罪，並打算將他們流放，裴度上疏朝廷為他們申辯，被保全、救活的有幾十家。
自甘露之變後，宦官當權，士大夫的道統淪喪，裴度因已到辭官居家的年紀，朝廷綱紀又已敗壞，不再把仕途的進退放在心上。他在東都的集賢裡建立府宅，構築假山，開鑿池塘，竹樹薈萃，建有風亭水榭、梯橋架閣，島嶼四環，極盡都城的麗色佳境。另在午橋建造了別墅，裁培花木萬株，其中修建了一座歇涼避暑的亭閣，名叫“綠野堂”。引入清水灌注其中，導引分流貫通有序，兩岸景物交相映襯。裴度處理公務之暇，在這裡與詩人白居易、劉禹錫整日酣暢宴飲，放聲吟唱縱情談論，借吟詩、飲酒、彈琴、書法自娛自樂。當時的名士，都相從交遊，每次有名望的人士從東都返回京都，文宗必定首先詢問他：“你見到了裴度嗎？”
文宗認為裴度雖然腳有毛病，來京朝見不方便，但他精力尚未十分衰減，讓裴度以本職兼任太原尹、北都留守、河東節度使。詔書發出後，裴度連續上表一再以年邁有病推辭，不願再掌兵權，要言復詔不允。文宗派吏部郎中盧弘前往東都宣詔說：“卿雖然多病，還不很衰邁，替朕垂衣拱手坐鎮北門即可。”催促他起程，裴度不得已而赴任。易定節度使張璠去世後，軍中準備立其子張元益，裴度派使者勸說張元益歸朝。
裴度病重，祈請返回東都養病，文宗下詔准許裴度返回長安，授官中書令。裴度因病不能入朝謝恩，文宗下詔書命有關部門計日支給裴度所任本官的俸祿食糧，又派御醫去裴度家為他治病。適逢三月初三上巳節，文宗在曲江池賞賜宴飲，群臣賦詩，裴度因病不能赴宴，文宗派宦官賜給裴度詩一首：“注想待元老，識君恨不早。我家柱石衰，憂來學丘禱。”並隨贈詩附親筆書信說：“朕詩集中想見到你的唱和詩，因此將此詩給你看。你病未痊癒，必定乏力無心和詩，儘管改日將詩進獻給我。春季，通常說是難於養病的季節，需要盡力調養護理，儘快血氣和順。心中懷念千百，所寫不及一二。藥物治病所須，不要顧忌奏請頻繁。”
文宗的親筆書信剛到裴度家門口，裴度便已逝世，享年七十五歲，文宗聽到裴度逝世的噩耗後，驚悸悲痛了很長時間，又讓人重新繕寫那封信，將它放在裴度的靈位上。隨後下詔追贈裴度為太傅，諡號文忠，停朝四日，加賜裴度家助葬的車馬、布帛、財物，命京兆尹鄭復監護料理喪事，辦喪所需的物品，全由官府供給。文宗驚訝詫異裴度沒有遺表，宦官去他家詢問此事，裴度家屬送上裴度遺表的草稿，主旨以文宗尚未確定皇儲為憂慮，並未談及家事。
裴度為相二十餘年，輔佐憲宗實現“元和中興”，薦引李德裕、李宗閔、韓愈等名士，重用李光顏、李愬等名將，還保護劉禹錫等人。史稱其“出入中外，以身系國之安危、時之輕重者二十年”，被時人比作郭子儀。
在文學上，裴度主張“不詭其詞而詞自麗，不異其理而理自新”，反對在古文寫作上追求奇詭。他對文士多所提掖，頗受時人敬重，晚年留守東都時，與白居易、劉禹錫等唱酬甚密，為洛陽文事活動的中心人物，有文集二卷，《全唐文》及《全唐詩》等錄其詩文。
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