恰巧竇建德率兵十餘萬來援救王世充，到達酸棗。蕭瑀、屈突通、封德彝都因為腹背受敵，恐不是萬全之策，請求退師到谷州觀看形勢。李世民道：“王世充糧食已盡，內外離心，我軍不需攻擊，可以坐收敵軍破敗之功。竇建德新近攻破孟海公，將官驕傲士兵怠惰，我軍當進攻佔據武關，扼守山川要衝。敵軍假若與我軍爭勝負，我攻破敵軍是必然的了。如果不戰，十日之間王世充當會自我崩潰。若不急速進攻，敵軍進入武牢，諸城剛剛歸附，必定不能堅守。他們兩方力量合併，還能把他們怎麼辦呢？”屈突通又請求解圍到險要之處以等候敵軍內部生變，李世民不同意。於是，留屈突通輔助齊王李元吉以包圍王世充，李世民親自率領騎兵三千五百人奔赴武牢。
竇建德從滎陽西上，築營壘在板渚，李世民駐軍在武牢，兩軍對峙二十多天。探聽訊息的人報告道：“竇建德探聽到我軍牲畜的飼料已盡，等候在黃河北岸放馬吃草時，趁機偷襲武牢。”李世民知道他們的陰謀，於是放馬在黃河北岸吃草來誘敵。早晨，竇建德果然率全部兵馬到來，陳列軍隊在汜水之上，王世充大將郭士衡扎陣在南面，綿延數里，大聲吶喊，諸將大為恐懼。李世民率幾名騎兵登上高高的土丘遙望敵軍，對諸將道：“賊人起兵山東，沒有遇見過強大的敵人。現在渡過險要之處而叫囂，這是沒有政令的表現；逼近城牆扎陣，有輕視我們的思想。我按兵不出，敵軍氣勢便衰竭，扎陣太久士卒飢餓，必將自我撤退，這時再來追擊，可以無往而不勝。我與你們約定，必定在午時以後攻破敵軍。”
竇建德排出陣勢，從上午直到下午，兵士又餓又累，都坐在陣列中，又爭著飲水，頃刻間又收斂退卻。李世民道：“可以攻擊了！”親自率領輕裝的騎兵追擊引誘敵軍，大軍陸續趕到。竇建德回軍扎陣，還來不及整頓陣列，李世民已先行攻擊，攻擊所向，敵軍紛紛潰散。不久，眾軍會合作戰，塵土飛揚，呼叫四起。李世民率史大奈、程咬金、秦叔寶、宇文歆等揮動大旗衝入，直接突入到陣後，張掛軍旗。敵人回頭看見官軍旗幟，全軍崩潰。追逐攻打三十里，斬首級三千多，俘虜賊眾五萬，在陣中活捉竇建德。
李世民責備他道：“我興師問罪，本在王世充，得失存亡，不干你事，為什麼越過邊境，冒犯我軍鋒銳？”竇建德恐懼的兩腿發抖說：“現在我假若不來，怕麻煩你遠遠地攻取我！”隨後，李世民將竇建德帶到東都城下。王世充很恐懼，帶領他的官屬兩千多人到軍門請求歸降，由此山東全部平定。李世民進入宮城，令蕭瑀、竇軌等人封存守衛府庫，什麼東西都不取，只令記室房玄齡收取地圖與戶籍。接著殺了共同作惡的段達等五十多人，冤枉被囚禁者全部釋放，無罪而被殺者加以祭祀並寫祭文致以哀悼。用酒食款待將士，按品級等第頒賜物品。李淵聽說此次大捷後，令尚書左僕射裴寂在軍中慰勞，並親手寫詔書道：“隋朝分崩，崤山、函谷關隔絕。兩雄會合，一朝清平。軍隊已經獲勝，更沒有死傷。做臣子的不慚愧，做君父的不擔憂，都是你的功勞。”
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李世民班師凱旋，親自披掛黃金鎧甲，排列一萬騎兵，穿鎧甲士兵三萬人，前後部都敲鼓吹號，在太廟貢獻俘虜的二偽主竇建德、王世充以及隋朝器物車乘。李淵認為自古以來舊的官階與特殊功勞不相稱，於是另外發徽號，以表彰李世民的功勳德望。加李世民天策上將封號、陝東道大行臺，位在王公之上，增加食邑二萬戶，連以前的共計三萬戶，賜給金車一輛，王公之袞衣和冠冕一套，玉璧一雙，黃金六十斤，前後部鼓吹及九部之樂，儀仗四十人。
這時海內漸漸太平，李世民於是專心一意讀經史子集，開文學館以接待四方才學之士，行臺司勳郎中杜如晦等十八人為學士，每次在閣下輪流值班，李世民則降低身份以溫和態度與學士們討論經義，有時談論到半夜才結束。
不久，竇建德舊將劉黑闥舉兵造反，佔據洺州，李世民統領全軍向東去討伐他，進軍肥鄉，分兵斷絕劉黑闥運糧的通道，雙方對峙兩個月。劉黑闥被迫急於求戰，率領步兵、騎兵二萬人，南渡洺水，早晨便迫近官軍。李世民親自率領精銳騎兵，攻擊劉黑闥的騎兵，攻破了他，乘勝衝擊踐踏他的步兵，敵兵崩潰，斬首級一萬多。先前李世民派人築壩堵塞洺水上流使水流變淺，讓劉黑闥得已渡水。等到作戰之時，才命令挖開攔河壩，大水衝到，一丈多深，敵兵已經戰敗，逃到水中都淹死了。劉黑闥與二百多騎兵往北逃到突厥，李世民全部俘虜了劉黑闥的部眾，河北平定。當時徐圓朗帶兵在徐、兗二州阻礙李世民，李世民這時便回師討伐平定了徐圓朗，於是河、濟、江、淮所有州郡城鎮都平定，李淵加授李世民左右十二衛大將軍。
突厥侵犯邊境，太宗與突厥軍在豳州相遇，帶領一百騎士隨從與突厥首領會談，結盟後突厥軍撤離，李世民晉升為中書令。
皇太子李建成、齊王李元吉想要謀害李世民，李世民率長孫無忌、尉遲敬德、房玄齡、杜如晦、宇文士及、高士廉、侯君集、程咬金、秦叔寶、段志玄、屈突通、張士貴等，在玄武門殺了李建成、李元吉。李淵大驚，立李世民為皇太子，各種政務皆由李世民決斷。
李世民於是放掉宮廷花園中所養的鷹犬，並停止收取各方所進貢的奇珍異寶，政理崇尚簡要嚴肅，天下人大喜。又命令百官各個呈上封章奏事，詳細陳述安定人心治國的關鍵。六月十三日，命令道：“依照禮法，皇帝的兩個名字不要為某一個字而避諱。近代以來，兩個名字都避諱，廢缺地方已經很多，任意避諱，有違經典。那些官號、人名、公私文籍圖書，有‘世民’兩個字不連續的，並不須要避諱。”撤銷幽州大都督府，廢除陝東道大行臺，設定洺州都督府；廢除益州道行臺，設定益州大都督府。幽州大都督廬江王李瑗圖謀叛逆，被廢棄為普通百姓，撤銷天策府。
李淵傳位給李世民，李世民在東宮顯德殿即位，派司空、魏國公裴寂在南郊燒柴祭天，大赦天下，以來由於直言被責罰流放的人都放回。文武官員五品以上先前無爵位者賜給爵位一級，六品以下加勳級一等，天下免賦稅徭役一年，放宮女三千人回家。
突厥頡利可汗、突利可汗入侵涇州，突厥入侵武功，京師戒嚴，突厥入侵高陵，行軍總管尉遲敬德與突厥在涇陽大戰，大破突厥，斬首級一千多。頡利可汗到達渭水邊，李世民與頡利隔渭水對話，斥責他背棄定約，不久大軍陸續到達，頡利可汗見唐軍軍容盛大威嚴，又知道執失思力被捕，由此大為恐懼，於是請求和解，詔令同意。李世民當天回宮，又駕到便橋，與頡利可汗殺白馬而設盟誓，突厥退走。
頡利可汗獻馬三千匹，羊一萬口，李世民不接受，命令頡利歸還擄掠的人口。李世民率領所有禁軍步騎將領在顯德殿殿廷學習射箭，他親自面試，射中者隨即賞賜弓刀、布匹綢緞。朝中有很多勸諫的臣子，但李世民不採納，從此以後，士兵都成精銳部隊。詔令私人之家，不得擅權建立妖神，隨意設立不適當的祭祀，不合禮法的祭祀祈禱，一概禁絕，除了龜甲獸骨五種占卜以外，其他雜七雜八的占卦卜卦，也都停止，禁止使用。
立中山王李承乾為皇太子，將沒有建立功勳的皇族中的郡王降級為縣公，訊察記錄囚犯的罪狀，將長沙郡王李恪晉封為漢王，宜陽郡王李佑晉封為楚王。
隋朝楊廣造成隋末嚴重大亂，導致人口銳減，使得武德年間、貞觀初只有200萬戶，李世民經常以亡隋為戒，注意叮嚀自我剋制慾望，囑咐臣下莫恐上不悅而停止進諫，勵精圖治，在政治上，既往不咎，知人善任，從諫如流，整飭吏治；經濟上，薄賦尚儉，為政謹慎；亦致力復興文教，令隋末動盪之局得以穩定下來。
李世民十分重視吏治的清明，曾命房玄齡省並冗員，派李靖等13名黜陟大使巡察全國，考察風評；又親自選派都督、刺史等地方官，並將其功過寫在宮內屏風上，作為升降獎懲的依據。另又規定五品以上的京官輪流值宿中書省，以便隨時廷見，垂詢民間疾苦和施政得失，百官遂自勵廉能，直接提高政府效率。
在軍事上，李世民多次對外用兵，先後平定突厥、薜延陀、回紇、高昌、焉耆、龜茲、吐谷渾等，由是唐朝聲威遠播，四方賓服。經李世民君臣二十三年的努力，社會安定、經濟恢復並穩定發展，對外武功顯赫，人口達到三百八十多萬戶，奠下了唐高宗、武則天、唐玄宗年間大唐盛世的基礎，史稱‘貞觀之治’。
太子李承乾以謀反之罪被廢，唐太宗遂將其第九子晉王李治立為太子，並對太子嚴加教管，晚年李世民著《帝範》一書以教戒太子李治，總結了他的施政經驗，同時自評一生功過，並對其告誡說：“你應當以古代的聖哲賢王為師，像我這樣，是絕對不能效法的。因為如果取法於上，只能僅得其中，要是取法於中，就只能僅得其下了。我自從登基以來，所犯過失是很多的：錦繡珠玉不絕於前，宮室臺榭屢有興作，犬馬鷹隼無遠不致，行遊四方供頓煩勞。所有這些，都是我所犯的最大過失，千萬不要把我作榜樣去效法。”
命李治到金掖門代理國事，因病醫治無效，駕崩於終南山上的翠微宮含風殿，初諡文皇帝，廟號太宗，葬於昭陵。
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